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我校硕士生在国际权威期刊Small发表论文

来源:化工学院  作者:肖静冉  发布时间:2020-09-17  浏览次数:

  近日,化工学院2017级硕士研究生范龙龙以第一作者在国际权威期刊Small上发表题为“Structural isomerism of two Ce-BTC for fabricating Pt/CeO2 nanorods towards low-temperature CO oxidation”的研究论文。这是他在不同金属有机骨架(MOF)异构体为前驱体合成Pt/CeO2纳米催化剂课题研究取得的最新成果。

  该论文由华侨大学独立完成,范龙龙为第一作者,目前已被北京理工大学录取攻读博士学位。通讯作者为化工学院詹国武教授和周树锋教授。

  Small期刊是德国Wiley出版社旗下纳米领域公认的权威期刊,2020年影响因子为11.459,在纳米材料领域具有重要影响力。

  金属有机骨架(MOF)是由金属离子与有机配体通过配位键自组装形成具有三维空间结构的结晶性多孔材料。而MOF同素异构体是指金属离子和有机配体通过不同配位方式产生具有相同化学组成但不同空间结构的MOF。然而目前文献对MOF异构现象及不同配位环境对催化性能的影响研究较少,特别是基于MOF/贵金属的二元催化体系。

 

 

  有鉴于此,该研究采用均苯三酸配体和Ce3+金属离子为原料,通过调变反应溶剂,制备了两种不同拓扑结构的Ce-BTC(即MOF异构体),并将其负载Pt纳米颗粒,经过高温焙烧成功制备了三种不同形貌Pt/CeO2纳米催化剂。研究发现,反应溶剂显著影响MOF的晶型和孔道结构,进而影响Pt纳米颗粒的粒径、负载效率和理化性质。基于XRD表征,观察到Ce-BTC在水浸泡处理过程中,发生了异构体之间的不可逆转变(从四方晶型到单斜晶型)。通过XPS、H2-TPR等表征进一步对其CO催化氧化机理进行研究,证明了基于四方晶型Ce-BTC制备的Pt/CeO2催化剂表面拥有大量Pt0物种和小尺寸Pt 纳米颗粒,有利于CO催化氧化性能(T100=80oC)。原位DRIFTS分析表明,在低温下,CO-Pt0吸附态是CO氧化的主要反应中间体。同样,该研究也发现了其它镧系MOF也有类似的MOF异构现象。

  参与上述研究工作的学生还包括化工学院2016级本科生王昆、徐凯吉、梁重音和王惠普。该研究得到国家自然科学基金、福建省自然科学基金以及华侨大学研究生创新基金的资助。

  论文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202003597